Aunque Bustillo aparece con bastante frecuencia en la toponimia menor de Cantabria, Asturias y el Norte de Castilla, es en Cantabria donde el apellido parece haber logrado mayor concentración y un perfil histórico bastante definido.
Abundan los Bustillo en el Valle de Toranzo en el siglo XVI y en sus inmediaciones se dan cita sus casas solariegas más significativas. En Vargas, la casa solar de los Bustillo que fue propiedad de los Marqueses de Castañar y en Castañeda, La Penilla, Aloños, Llerena, Pedroso y Escobedo la de otros Bustillos naturales de estos pueblos que probaron sus orígenes para ingresar en las órdenes de caballería.
En el siglo XVII y XVIII también se localiza el apellido con menos intensidad en otros puntos de la región, como Santillana, Laredo, Ampuero o Santander. Por ello, en el siglo XIX los descendientes de los antiguos Bustillo estaban repartidos por diferentes municipios, quedando el primitivo y presunto origen carredano y torancés algo desdibujado.